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Em 1814, cessada a febre do ouro, mas tendo início o incremento do café, o “arraial e distrito das Novas Minas de Cantagallo” assume importância crescente, sendo elevado, através de alvará do príncipe regente D. João, datado de 9 de março, à condição de vila, sob o nome de “São Pedro de Cantagallo”, emancipando-se, pois, de Santo Antônio de Sá. Esta última, antiga sede de vasto município que se estendia da baía de Guanabara até os limites com Minas Gerais, poucos anos depois mergulharia em um processo de irreversível decadência, até que dela não restasse mais que as magníficas ruínas de um mosteiro a poucos quilômetros da atual cidade de Itaboraí.
A primeira Câmara Municipal de Cantagalo seria inaugurada em 1815, erigindo-se então o pelourinho no largo do Rossio, descampado situado em frente à velha igreja, em área que difere poucos metros da localização do templo atual, este com data de 1870.
Em 1818 o município de Cantagalo sofreria seu primeiro desmembramento, uma vez que D. João VI aparta-lhe uma vasta região junto a serra da Boa Vista, para a instalação no ano seguinte de uma colônia suíça. Em 1824, os arraiais de Aldeia de Pedra e São Fidélis, anteriormente pertencentes a Campos dos Goytacazes e desde 1814 sob a jurisdição de Cantagalo, retornam ao município de origem.
De qualquer maneira, Cantagalo neste período abrange ainda um território que daria origem a uma dezena de outros municípios. Logo atrairá muitas das famílias suíças originalmente destinadas a Nova Friburgo, as quais abandonam os píncaros da serra em favor de terras mais quentes. Estes imigrantes europeus – primeira alternativa ao modelo escravista a ser tentado no Brasil – se espalhariam por todo o município a partir de 1820, incrementando a implantação de novas lavouras de café. A eles seguiriam os alemães, a partir de 1824, bem como alguns poucos italianos, britânicos e franceses.
Quanto aos indígenas, primeiros habitantes, aos quais se referira com indisfarçável temor em 1767 o Sargento-mor Vieira Leão, já não passavam de grupos esparsos, aculturados gradualmente e, não raro, mão de obra semi-escrava nas derrubadas que se dariam em toda a região. Inicialmente reduzidos por ação dos religiosos que subiam o Paraíba, a algumas aldeias pouco a pouco descaracterizadas, encontravam-se cercados pela frente que avançava de Campos, pela ocupação dos Sertões do Leste em Minas Gerais e finalmente pela chegada do colonizador às Novas Minas de Cantagalo.
