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Até o século XIX, as atuais terras compreendidas nos limites do município de Carmo eram caracterizadas pela presença marcante da Mata Atlântica original e pertenciam a uma sesmaria existente no município de Cantagalo.
Por volta de 1832, iniciou-se o povoamento da região através de colonos vindos do norte-fluminense, subindo o rio Paraíba do Sul, dentro do contexto do ciclo econômico do café. Foi então promovida a derrubada da floresta no local, construindo ali a primeira igreja matriz em homenagem à Nossa Senhora do Carmo, surgindo assim o Arraial de Samambaia, que depois veio a se chamar Arraial de Cantagalo.
As datas eram 26, 27, 28 e 29 de maio de 1832, quando os primeiros colonos realizaram um roçado e uma derrubada, preparando o local para edificação da capela do Arraial de nossa Senhora do Carmo, no morro da Samambaia. Nascia ali o núcleo central, do que seria mais tarde a cidade do Carmo.
Com o desenvolvimento da região, o arraial tornou-se a freguesia de Nossa Senhora do Monte do Carmo, ganhando o nome de Vila do Carmo de Cantagalo.
Em 16 de agosto de 1877, é inaugurada a nova matriz da vila, cujos trabalhos de construção tinham se iniciado em 16 de julho de 1863, e que só foram concluídos em 1876.
A emancipação política da vila só foi ocorrer através do Decreto Provincial nº 2.577 de 13 de outubro de 1881 e, finalmente, Carmo torna-se cidade no ano de 1889.
Em 1921, a Light obtém uma concessão para explorar o potencial hidráulico do rio Paraíba do Sul, na Ilha dos Pombos.
Carmo possui uma área em torno de 320 km². A sua população atual é 17.198 pessoas, segundo o Censo 2022, realizado pelo Instituto Brasileiro de Geografia e Estatística (IBGE). O atual prefeito é o advogado Sérgio Luiz Peres Soares.
O município é vizinho a Sumidouro, Cantagalo, Duas Barras, Sapucaia, e também faz divisa com Além Paraíba. Parte do município está situada na sub-bacia do rio Paquequer, um dos últimos afluentes do rio Paraíba do Sul que apresenta baixo teor de poluição aquática.